2D稀土材料可用作光催化剂

在最近发表在《杂志》上的文章中ACS能量信研究人员讨论了2D PORR光催化剂的计算辅助发现和合成。

学习：2D PORR光催化剂的计算辅助发现和合成。图片来源：Nevodka/Shutterstock.com

背景

光催化提供了将太阳能转化为高价值化学燃料的长期解决方案。在过去的几十年中，发现和设计更好的光催化剂。尽管如此，它们的光吸收和反应性较差，光生载体的简单重组以及表面催化反应速率缓慢。

为了提高光催化剂的性能，已经提出了各种溶液，包括兴奋剂杂音，添加cocatalysts和创建异质结。这些增强功能通常会使催化剂系统更加困难和昂贵。缺乏有效的光催化剂仍然是其广泛使用的障碍。

由于其载体迁移距离和高表面积的降低，二维（2D）材料具有增强的光催化活性，而催化活性位点的密度比其大量对应物高得多。亚博网站下载由于其独特的物理/化学特性，稀土矿物质已被广泛研究为各种化学反应的催化剂。尤其是稀土元素，经常被用作掺杂剂来改善2D半导体的光催化活性。到目前为止，仅记录了使用2D稀土材料的少数实验。亚博网站下载

基于密度功能理论（DFT）计算的高通量计算有效地用于加快各种应用中的材料发现。自大规模计算材料数据库出现以来，文献中已经描述了亚博网站下载各种假设的2D材料。尽管如此，在试验中仅成功合成了理论上预测的2D材料。亚博网站下载

在400°C下用N2处理的散装剂量的XRD模式8小时，并在850°C下真空处理12小时。图片来源：Noori，A。W等，ACS Energy Letters

关于研究

在这项研究中，作者讨论了含氧硫化物（PORR）的发现和生产，一种二维（2D）稀土材料，作为有效的光催化剂。通过对流行的计算2D材料数据库进行高通量筛选，评估了2D源作为具有强稳定性和活性的有前途的光催化剂的潜力。亚博网站下载散装剂量粉末的去角质用于成功合成2D源。还确认了所提出的2D材料的固有光催化能力。

该团队使用高通量筛选方法来识别基于DFT估计的结构和电气特性的2D稀土材料PORRR。超声剥落过程被用来成功地从其散装前体生产新发现的2D材料。各种表征技术用于识别POCRR的2D结构。氢进化过程（她）和二氧化碳还原反应（CO₂RR）通过2D源有效催化，以证明其光催化能力。2D源的能力平衡固有的吸附和电荷分离效率以解释其出色的光催化性能。

研究人员利用相位稳定性和去角质能量来评估所提出的2D材料的合成性。在0 K DFT相图中稳定相的线性组合的能量，通常称为E_赫尔计算以确定2D材料的相位稳定性。亚博网站下载

（a-c）2D处量的SEM图像。c。图片来源：Noori，A。W等，ACS Energy Letters

观察

CO和CH的产量₄在2D上，显着高于2D C₃n₄和Biocl。评估的ch₄CO和发电率为0.862μmol.h^-1。G^-1和17.17μmol.h^-1。G^-1分别是通常的光催化剂的几倍。使用Tauc-plot经验公式，2D PORR的经验测量的带间隙为2.19 eV。

洛杉矶的乐队差距₂吉₂NDOBR分别为1.29和1.43 eV，在近红外区域占据了良好的位置。乐队差距₂克罗₅由MTASK确定的问题分别为2.37和2.18 eV。e_赫尔在所有拟议的2D材料中，均小于30 MEV/ATOM，这是文献中使用的保守相位稳定性阈值。亚博网站下载

测得的氢分裂氢进化速率和二氧化碳还原的甲烷生产速率为60.28μmol.h^-1。G^-1和0.862 mol.h^-1。G^-1，分别是传统2D光催化剂（例如2D C）大约3-6倍和7倍₃n₄和Biocl。H的生产率₂以及CO的转换率₂被发现至少是其大量对应物的两倍，并且比普通非修饰的2D光催化剂（例如2D C）大得多₃n₄和Biocl。

（a）2D源的UV-VIS吸收光谱和PL光谱。（b）显示了2D限位粉末和365 nm辐照的粉末的真实颜色图像。（c）从批处理到批量的220 nm和2D处的激发波长下获得的PL光谱。图片来源：Noori，A。W等，ACS Energy Letters

结论

总之，这项研究阐明了2D稀土材料的开发，即作为她和CO的光催化剂₂RR使用计算高通量预测和实验验证的组合。具有光催化兴趣的分层特性的高通量计算首先表明2D处量是潜在的选择。然后用超声剥落处理大体材料以制备。

作者观察到，对于她和CO₂RR，2D PORR具有良好的光催化活性。他们认为，通过一些调整，这种新的2D光催化剂可以用于其他光催化场。

来源

Noori，A。W.，Royen，M。J.，Medved’ová，A。等。2D PORR光催化剂的计算辅助发现和合成。ACS Energy Letters 1980-1986（2022）。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c00951

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