科学家使用非经典成核过程改善表面上的冰形成

冰无处不在，极大地影响了人类的常规生活，影响了运输，气候变化和能源消耗等方面。对冰层形成过程有更好的了解可以降低冰川融化和海平面上升的速度，并减轻其他关键的环境问题。

冰的形成主要由核的生长引起的冰成核约束。这使科学家们致力于学习成核过程的动力学和热力学。

冰核可以以两种不同的方式发生：在固体材料的表面上或在散装水中均质。在这种情况下，异质冰核（HIN）是地球上冰形成的主要过程。然而，与均匀的冰成核不同，HIN中发生的水面相互作用会改变对表面特性敏感的成核过程。

理解表面影响成核过程的方式是有效预测和调节结晶过程的可靠方法。

根据热力学框架（称为经典成核理论（CNT））确定成核动力学的一般模型，建议水分子必须在结晶过程发生之前建立在临界大小的冰核中。

临界冰核的形成与单个自由能屏障有关，必须克服，以诱导额外的冰生长。然而，多年的模拟和实验已经发现，CNT通常不足以解释一些复杂的成核过程。同时，CNT正在深入讨论中，并且已经提出了非古典成核理论。

与CNT涉及克服单个自由能屏障的CNT不同，非经典成核理论提出，成核过程包括由多个自由能屏障分离的两个或多个水平。

非古典成核似乎是一个更可持续的模型，但是在非经典成核途径中形成原子核期间的原子过程和结构发展并不那么熟悉。这很难通过实验方法解开。

第一次，一个研究小组香港科学技术大学亚博老虎机网登录（HKUST）由化学系综合马尔可夫州模型（MSMS）和过渡路径理论（TPT）的Xuhui Huang教授领导，以解释HIN的集合途径。MSMS模型的化学分子和TPT的长时间尺度动力学解释了罕见事件的反应途径。

相比之下，MSM会追踪无序冰混合物的中间状态，并构成平行途径（经典与非古典途径）。这项好处使研究人员能够揭示两种途径和非经典成核过程的共存的基本机制。

科学家证明，混乱的冰混合稳定了临界核，并使非经典成核途径与经典途径一样容易获得。在这里，临界核主要由势能能量的冰组成。

研究人员还发现，在高温下，成核过程选择继续穿越经典途径，因为势能贡献使经典途径能够保留。

我们的工作不仅揭示了非经典成核过程的机制，，，，但这也证明了MSM和TPT的组合如何提供一个强大的框架来研究冰核过程的结构演变。

香港科学技术大学化学系研究首长兼教授Xuhui Huang亚博老虎机网登录

“更重要的是，该方法可以扩展到其他具有挑战性的晶体成核过程，这将为试图预测和控制结晶过程的科学家打开新的门，”黄说。

这项研究的第一作者是Chu Li博士，他是一位长期的HKUST会员，他完成了博士学位，目前在HKUST进行了博士后培训。

期刊参考：

Li，C。，等。（2021）在经典和非经典成核之间竞争异质冰核的温度依赖性动力学途径。自然通讯。doi.org/10.1038/S41467-021-25267-2。

来源：https://hkust.edu.hk/home