2019年6月20
南昌大学的一个研究小组试图直接构建研究了铜(Cu)基基底的表面结构，得到了铈- o -Cu催化剂的序列3.可控硅的没有。这项研究将很快发表在即将出版的杂志上纳米．
化学编织铜氧化物的表面与Ce发起采用Ce (IV)前体etch-embed Ce到Cu2O表面被证明是非常有效的建设协同催化界面纳米或得到,导致NH3-SCR没有戏剧性的活动增强,特别是二氧化硫。(图片来源:赵丹等)
合成的催化剂以CuO为基体，表面Ce(III)-Ce(IV)和Cu(I)-Cu(II)共存在，表现出明显的协同效应，即使在SO存在的情况下，催化性能也很好2在反应物混合物中。
那么，设计具有复杂多相催化相互作用结构的氧化物复合材料的可行制备方法是什么?本文尝试从Ce(IV)设计中直接设计和控制Ce- o -Cu复合表面结构，以化学方式将Ce集成到Cu中2此外，还对热法制备的样品作为NH催化剂进行了研究3.选择性催化还原(NH3.可控硅)没有。
固体催化剂(如氧化物复合材料)的表面结构特征是影响多相催化反应性能的关键因素。相反地，传统的制备方法如溶剂热合成、溶胶-凝胶或共沉淀法都不适合开发固体材料的表面结构。亚博网站下载
在这项分析中，与这些来自传统技术的体混合制剂相反，尝试通过使用Ce(IV)前驱体来蚀刻Cu，在氧化还原替代制剂上直接构建和控制复合氧化物表面2O.通过这种方法，Ce可以嵌入到铜基氧化物表面，通过热稳定处理得到的催化剂对NH进行了检测3.可控硅的没有。
理论上，0.20 V和1.72 V是两个氧化还原对[Cu]的标准电位2O /铜２＋]和[Ce(IV)/Ce(III)];(铜2O /铜２＋，较低的电势意味着铜2当遇到Ce(IV)种时，O作为还原剂，即Ce(IV)种可能腐蚀Cu2O生成Ce(III)和Cu２＋物种。
鉴于铜２＋将在水溶液中去除，在铜基固体衬底上留下的空间可能使Ce物种嵌入到表面。虽然Cu(II)中含有CuO等化合物，这些化合物总是被用作底物或前体，但由于上述氧化还原电位差的热力学限制，无论使用Ce(III)还是Ce(IV)，这类Cu(II)化合物都不能与Ce离子反应。
因此，Ce- o - cu复合样品的制备和设计从含Ce(IV)的Ce(NO .)开始3.）62 -离子，以蚀刻嵌入到铜的表面2然后进行热稳定处理，以获得催化剂。
与文献研究相比，该设计在Ce(0.83-2.3 wt.%)极低的用量(0.83-2.3 wt.%)下，在CuO基体上制备Ce(III)-Ce(IV)和Cu(I)-Cu(II)共present交互表面是相对有效的。更令人感兴趣的是，这种结构的表面反应性、表面金属物种分布、强度、活性位点分布和氧化还原性质可以容易而敏感地控制，这为获得更好的催化性能提供了一种选择，如提高TOF、较高的NO转化率(≥90%，对N的选择性≥95%)2)在300°C以下，并具有优异的催化耐久性，尽管存在SO2与常规工艺制备的Ce-Cu标准催化剂相比，该催化剂具有良好的稳定性。
上述所有催化结果都是在100,000 h的气时空速(GHSV)下实现的1，以及更可行的反应条件，如(SO２＋H2O)对样品进行共存在。在这些条件下的优异性能，以及新的结构和样品诱人的物理化学特性表明，衍生结构和化学包埋制备可以为先进和可行的应用提供一种经济的解决方案，实现高效的氧化物复合材料。亚博网站下载
国家自然科学基金项目(No.21003071, No.21563018, No.21663016)和教育部博士点基金项目(No.20093601120007)资助。亚博老虎机网登录
其他作者有孙倩、曾春、邢萌萌、陈博、洪三国(教授)、张宁(教授)、孙倩、曾春等;赵丹(副教授)是本文通信作者。
来源:https://www.worldscientific.com/