介绍gydF4y2Ba高效光催化系统的设计有助于减少全球大气污染和净化受污染的水,这是环境友好型催化剂研究中最理想但最具挑战性的目标之一[1-8]gydF4y2Ba2gydF4y2Ba近年来,光催化剂引起了人们的广泛关注gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂可以将有毒和不可生物降解的有机物完全矿化为COgydF4y2Ba2gydF4y2BaHgydF4y2Ba2gydF4y2BaO、 和无机组分[3]。已经进行了许多研究来使用TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba用于净化污水的光催化剂。在净化污水的过程中,必须将光催化剂与处理过的水分离。要将光催化剂与水分离,光催化剂应支撑在散装材料上。作为光催化剂载体,SiO亚博网站下载gydF4y2Ba2gydF4y2Ba沸石已被广泛应用[1,3-7]。另一方面,碳化硅(SiC)具有高热稳定性、高机械强度和高导电性等物理本体特性,并已被用作催化剂载体[8-12]此外,SiC易于模制成过滤器,并已用于汽车尾气排放过滤器[10]。尽管它可能是液相光催化剂的有用载体,但尚未有关于TiO的性能的报告gydF4y2Ba2gydF4y2Ba沉积在碳化硅上的光催化剂。在本研究中,我们讨论了TiO 2的制备和表征gydF4y2Ba2gydF4y2Ba使用碳热还原法合成的TiC-SiC纳米颗粒前体在SiC载体上沉积光催化剂[13],并证明了该TiO的成功利用gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-用于光催化降解水中稀释的2-丙醇的SiC催化剂。gydF4y2Ba 实验程序gydF4y2Ba将四异丙氧化物钛(TPOT)、正硅酸四乙酯(TEOS)和酚醛树脂在室温下混合合成TiC-SiC前驱体。将混合物连续搅拌至凝胶状态后,在1273 K的氮气气氛下进行热解。该材料在1873 K氩气流动下经碳热还原[13]得到TiC-SiC前驱体。将得到的TiC-SiC粉体(Ti/Si摩尔比为0.4)在873 K的空气中煅烧,合成TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂。二氧化钛gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba以正硅酸乙酯(TEOS)、TTIP和乙醇为原料,采用溶胶-凝胶法制备了Ti/Si=0.4的光催化剂,并在873 K的空气中煅烧。x射线吸收近边结构(XANES)光谱是在筑波国家高能物理实验室光子工厂的BL-7C设备上测量的。采用CuKα辐射的Rigaku RINT2500衍射仪测定了样品的x射线衍射图。以Mg Kα线为探针,用JEOL微探针系统记录x射线光电子能谱(XPS)。将光催化剂(50 mg)与2-丙醇(2.6 × 10)水溶液转移到石英电池中gydF4y2Ba-3gydF4y2Ba摩尔dmgydF4y2Ba-3gydF4y2Ba,25毫升)。在紫外光照射之前,将悬浮液在OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba在黑暗条件下持续1小时。然后使用紫外光在295 K下照射样品(gydF4y2BaλgydF4y2Ba>250 nm)从100 W高压汞灯中取出,并在OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba系统中的大气。产物经气相色谱分析。在293K下用常规真空系统测量了催化剂的水吸附等温线。gydF4y2Ba 结果和讨论gydF4y2Ba图1显示了TiC-SiC前驱体和TiO的XRD图谱gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-TiC-SiC前驱体与TiO制备SiC光催化剂gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba采用溶胶-凝胶法制备并在873K下煅烧的光催化剂。在TiC-SiC样品中,观察到可归属于TiC和SiC的非常尖锐的XRD峰,表明获得了结晶良好的TiC-SiC前驱体。在873K下煅烧后,锐钛矿和金红石相从结晶TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba在TiO上观察到gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂。然而,TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在873K下煅烧的光催化剂由于结晶相没有显示XRD峰,表明TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba物种存在于非晶相或超细粒子中。yabo214TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在1173-1473k下煅烧的光催化剂显示出锐钛矿的XRD峰,但结晶度低于tio2gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂在相同温度下煅烧,高温下比表面积显著减小,比表面积从169m变化gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba-1gydF4y2Ba在873 K至0.6 m处gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba-1gydF4y2Ba1473K。gydF4y2Ba
图1gydF4y2Ba.gydF4y2BaTiC-SiC前驱体(a)、tio2的XRD图谱gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂(b)和TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂(c)。gydF4y2Ba tik -edge的XANES光谱gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂和TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂如图2所示。gydF4y2BaTi K边的XANES光谱显示gydF4y2Ba几个清晰的边缘前峰,这些峰与Ti原子周围的局部结构有关。gydF4y2Ba这些边缘前峰的相对强度提供了有关Ti原子配位数的有用信息[1]gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂显示出三个明确的小边缘峰,这可归因于存在高结晶度的锐钛矿和金红石混合物gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂表现出强烈的单边缘峰,表明部分氧化钛物种在SiO 2中具有四方配位gydF4y2Ba2gydF4y2Ba矩阵[5]。gydF4y2Ba
图2gydF4y2Ba.gydF4y2BaTiC-SiC前驱体的Ti k边XANES谱(a), TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂(b)和TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂gydF4y2Ba.gydF4y2Ba 图3显示了TiO的Ti 2p和Si 2p XPS光谱gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂和TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2BaTi 2p XPS带的位置表明TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba存在于两种光催化剂表面。比较TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-含TiO的SiCgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,对应于Ti 2p的峰值强度gydF4y2Ba3/2gydF4y2Ba和Ti 2pgydF4y2Ba1/2gydF4y2Ba关于TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC含量高于tio2gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba这一结果表明,TiO的含量gydF4y2Ba2gydF4y2Ba关于TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC表面比tio2表面高gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2BaTiO的表面和大部分gydF4y2Ba2gydF4y2BaTiO的种类gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba存在于sio2内部gydF4y2Ba2gydF4y2BaSi 2p谱显示SiC在TiO表面上gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC被部分氧化成sio2gydF4y2Ba2gydF4y2Ba通过TiC-SiC的煅烧。gydF4y2Ba 图3gydF4y2Ba.gydF4y2BaTiO 2的Ti 2p和Si 2p XPS光谱gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂(a)与tio2gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂(b)。gydF4y2Ba 研究tio2的光催化活性gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-以SiC为光催化剂,在紫外光照射下对水中稀释的异丙醇进行降解。图4显示了TiC-SiC前驱体TiO上液相光催化反应的反应时间曲线gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂与tio2gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂。当紫外光打开时,光催化剂将2-丙醇分解为丙酮、COgydF4y2Ba2gydF4y2Ba,和HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO、 最后,丙酮也被分解成COgydF4y2Ba2gydF4y2Ba和HgydF4y2Ba2gydF4y2Ba另一方面,TiC-SiC前驱体没有分解成异丙醇gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂分解异丙醇的速度比tio2快gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba这表明SiC是纳米tio2的有效载体gydF4y2Ba2gydF4y2Ba可用于降解水中有机化合物的光催化剂。gydF4y2Ba 图4gydF4y2Ba.gydF4y2BaTiC-SiC前驱体TiO光催化降解水中稀释2-丙醇gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂与tio2gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂。gydF4y2Ba 图5为TiO质量归一化的光催化反应速率gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在TiO上辐照6小时后包含在催化剂中gydF4y2Ba2gydF4y2Basic光催化剂,TiOgydF4y2Ba2-gydF4y2BaSiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂,以及水在TiO上的吸附量gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂和TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba还显示了光催化剂。二氧化钛gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂表现出比tio2更高的光催化活性gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba结果表明,tio2对光催化剂的吸附量与光催化剂的光催化性能密切相关gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂比TiO光催化剂小得多gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂。tio2的疏水性能gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂可能是由SiC表面的疏水性引起的。这表明,结晶良好的TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba沉积在SiC上具有高效的光催化活性,SiC载体的疏水表面也是实现液相反应高效光催化活性的重要因素。gydF4y2Ba
图5gydF4y2Ba.gydF4y2Batio2对2-丙醇的光催化活性及水的吸附量gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂和TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba光催化剂。gydF4y2Ba 结论gydF4y2BaTiOgydF4y2Ba2gydF4y2BaSiC(tio2)表面沉积的光催化剂gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-通过煅烧TiC-SiC前驱体制备的SiC)对水中稀释的2-丙醇的降解表现出高的光催化活性。二氧化钛gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂表现出比tio2更高的光催化活性gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-硅gydF4y2Ba2gydF4y2Ba采用常规溶胶-凝胶法制备光催化剂。形成结晶良好的TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba研究发现,SiC表面和SiC载体的疏水表面与TiO的高效光催化活性有关gydF4y2Ba2gydF4y2Ba-SiC光催化剂。由于SiC的机械强度足以用作净水过滤器,因此SiC是TiO的良好载体gydF4y2Ba2gydF4y2Ba用于液相反应的光催化剂。gydF4y2Ba 致谢gydF4y2Ba目前的工作得到了美国科学研究援助基金(KAKENHI)在优先领域“分子纳米动力学”的支持gydF4y2Ba教育、文化、体育、科学和技术部(编号17034036,编号17360388)。这亚博老虎机网登录项工作部分是在大阪大学连接和焊接研究所(JWRI)的合作研究项目下进行的。X射线吸附实验在KEK的光子工厂(2004G295)进行。gydF4y2Ba 工具书类gydF4y2Ba1.gydF4y2BaH。gydF4y2BaYamashita和M.Anpo,“微孔和介孔沸石材料中氧化钛和氧化铬物种的局部结构和光催化活性:XAFS和光致发光研究”,亚博网站下载gydF4y2Ba固态材料的最新观点。Sci。gydF4y2Ba,gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba471-459 (2003).gydF4y2Ba 2.gydF4y2BaN.武田,T. Torimoto, S. Sampath, S. Kuwabata and H. Yoneyama, "gydF4y2Ba负载二氧化钛的惰性载体对提高气态丙醛光解速率的影响,gydF4y2Ba《物理化学杂志》,99gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9986-9991 (1995).gydF4y2Ba 3.gydF4y2Ba石川、山冈、原田、藤井和长泽,“一个关于gydF4y2Ba原位gydF4y2Ba陶瓷基本表面层的形成“,gydF4y2Ba自然界gydF4y2Ba,gydF4y2Ba416gydF4y2Ba,gydF4y2Ba64-67 (2002).gydF4y2Ba 4.gydF4y2BaH. Yamashita, Y. Ichihashi, M. Harada, G. Stewart, M.A. Fox and M. Anpo, "gydF4y2Ba锚定氧化钛和tio2光催化降解正辛醇gydF4y2Ba2gydF4y2Ba粉末催化剂“,gydF4y2BaJ.加泰罗尼亚,158gydF4y2Ba,gydF4y2Ba97 - 101(1996)。gydF4y2Ba 5.gydF4y2Ba山下、川崎、一桥、原田、安波、斯图尔特、福克斯、路易斯和车gydF4y2Ba溶胶-凝胶法制备的钛硅二元氧化物催化剂的表征及其对1-辛醇液相氧化的光催化反应性gydF4y2Ba”,gydF4y2BaJ.物理化学B,102gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5870-5875 (1998).gydF4y2Ba 6.gydF4y2Ba山下孝、前川孝、中雄孝和安波先生,gydF4y2Ba”gydF4y2Ba氟改性疏水介孔二氧化硅对水中稀释有机污染物的高效吸附和光催化降解,gydF4y2Ba应用。冲浪科学,237gydF4y2Ba,gydF4y2Ba393-397gydF4y2Ba(2004)gydF4y2Ba.gydF4y2Ba 7.gydF4y2BaK.Ikeue、H.Yamashita、T.Takewaki和M.AnpogydF4y2Ba光催化还原COgydF4y2Ba2gydF4y2Ba与HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO对Ti-β沸石光催化剂的疏水性和亲水性的影响,gydF4y2BaJ.物理化学B,105gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8350-8355 (2001).gydF4y2Ba 8.gydF4y2BaH.Yamashita,K.Maekawa,Y.Nakatani,J.-J.Park和M.Anpo,“用TiO 2光催化降解水中的异丙醇gydF4y2Ba2gydF4y2Ba硅基光催化剂gydF4y2Ba3.gydF4y2BaNgydF4y2Ba4gydF4y2Ba”,gydF4y2Ba化学。莱特。,gydF4y2Ba32gydF4y2Ba,gydF4y2Ba910.(2003)gydF4y2Ba 9gydF4y2Ba刘志军、沈文伟、布文华、陈海华、华子华、张立群、李立群、石俊杰、谭树群,“gydF4y2Ba介孔碳与硅粉反应低温制备高比表面积、高介孔率的β-SiC纳米晶gydF4y2Ba,微孔。美索沃。主语。,gydF4y2Ba82gydF4y2Ba,gydF4y2Ba137-145 (2005).gydF4y2Ba 10gydF4y2BaK. Guerfi, S. Lagerge, M.J. Meriziani, Y. Nedellec和G. Chauveteau,”gydF4y2Ba氧化对碳化硅表面性能的影响gydF4y2Ba谢谢他,ActagydF4y2Ba,gydF4y2Ba434gydF4y2Ba,gydF4y2Ba140 (2005).gydF4y2Ba 11gydF4y2BaN.Keller、C.Pham Huu、M.J.Leduox、C.Estournes和G.Ehret,gydF4y2Ba”gydF4y2BaSiC微管的制备和表征”,J.Appl。gydF4y2Ba加泰罗尼亚。A-Gen。gydF4y2Ba,gydF4y2Ba187gydF4y2Ba,gydF4y2Ba255-268 (1999).gydF4y2Ba 12gydF4y2BaN.Keller、O.Reiff、V.Keller和M.Ledoux,“gydF4y2Ba形状记忆合成法生长高比表面积亚微米级β-SiC颗粒,yabo214gydF4y2Ba直径。关系。马特。gydF4y2Ba,gydF4y2Ba14gydF4y2Ba,gydF4y2Ba1353-1360 (2005).gydF4y2Ba 13gydF4y2BaM.Narisawa,H.Ukon,K.Okamura,S.Shimada和T.Katayama,“通过酚醛树脂-醇盐混合前体热解合成SiC-TiC粉末”,gydF4y2BaJ.塞拉姆。Soc。简。gydF4y2Ba,gydF4y2Ba110gydF4y2Ba,gydF4y2Ba518-522 (2002).gydF4y2Ba 详细联系方式gydF4y2Ba |