在中等温度下催化和等离子体的组合是一个显影区域。等离子体可以通过几种方法产生,并且可以在气相或材料表面处引发化学反应。通常存在两种方式,其中组合了这些技术。第一技术是血浆催化(IPC),其将催化剂放入等离子体放电。在第二种技术中,催化剂被置于排出区下游,后血浆催化(PPC)。
将等离子体引入到催化系统中,可能会导致可用于反应的反应物的类型或分布的改变,或催化剂特性的改变,例如催化剂结构的改变或分散性的增加。在这篇文章中,一个微反应器已经建成,允许使用传统的温度程序技术研究催化。该反应器还允许介质阻挡放电(DBD)在整个催化剂区域或之前产生。DBD产生催化剂的表面修饰,并在大气压下产生冷等离子体。它也是自由基和离子的来源,可以在反应过程中使用。研究了反应产物分布和活化温度与催化剂单独作用时的差异。
反应器还使催化剂能够在等离子体中保留在血浆中,试图在更传统的微反应器系统中测试它们之前改变催化剂的表面。
大气压等离子体反应器
各种各样的等离子体可以在大气压下进行,等离子体在表面改性、废气处理和化学合成等领域的应用正在迅速发展。
围绕在覆盖放电电极之一的介质表面产生的放电而设计的等离子体源,“介质表面阻挡放电”,是一个通用的例子。通常,等离子体是利用高频源在氦气流中产生放电,向其中加入两种或两种以上的反应物气体。等离子体由能量高达25ev的电子和近热、激发和电离气体组成。
实验
一个基于Hiden CATLAB炉的微反应器被建造来允许催化剂在可控的温度和气体流动条件下被加热。微反应器与Hiden QGA毛细管入口气体分析系统连接。除了传统的加热炉布置,DBD也可以在催化剂之前或催化剂长度以上的区域生产。DBD有一个直径为1.0 mm的内同轴钨丝电极,并有一个外圆柱形金属电极包围石英管并连接到地面。钨电极被连接到高压变压器的二次绕组的开路端,高压变压器的工作频率为50khz。
初始反应采用1% Pd/Al进行2O.3.催化剂。CO氧化形成CO2是测试反应。采用Ni/MgO的测试催化剂,对等离子体改性催化剂进行了研究。Ni/MgO在He流下在等离子体反应器中停留1小时。因此,Ni样品通过使用Hiden CATLAB微反应器系统获得的TPR/TPD测量进行了表征。图1显示了等离子体反应器设置的示意图。
图1。等离子体反应堆示意图。
结果 - 血浆反应测试
进行空白实验(没有等离子体,无催化剂,未示出),并显示不到500℃以下的反应。
使用等离子体仅引发CO氧化的结果如图2所示。当等离子体打开时,一些CO转化为CO2如图中所示,立即发生。
图3表示仅使用催化剂的结果。将样品从15°C/min提高到600°C。该图概述了一氧化碳完全转化为一氧化碳的过程2发生在250°C左右。
图4中布置的曲线是组合加热和等离子体实验的后果。这里,在催化剂(IPC)的长度上产生血浆。在加热开始之前,等离子体接通。CO的初步增加2在这一点上可以看到生产。在加热时,可以看到CO完全转化为CO2在150℃,100°C以下发生在150°C的温度下,通过单独使用温度和催化剂进行反应。
在单独的实验中,等离子体是在催化剂床(PPC)前产生的。等离子体的开启也显示CO的初始增加2生产。加热后,观察到CO与CO的完全转换2在150°C时。这与通过在催化剂的长度上产生的等离子体看到的结果相同。这表明反应温度的降低是由于等离子体中产生的电离气体物质在催化剂上更具反应,而不是由于催化剂表面的任何改变通过等离子体对反应温度的降低负责。
图2。等离子体反应。
图3。催化剂仅反应。
图4。血浆+催化剂反应。
结果-等离子体改性催化剂
采用程序升温还原/脱附(TPR/TPD)实验对Ni催化剂进行了表征。未改性和改性催化剂的TPR实验如图5所示。图5还显示了TPR谱图的明显差异,改变后的催化剂具有明显的低温还原峰,而未改变的样品没有。这种还原剖面上的差异表明,在等离子体系统中,Ni粒子发生了一些变化。yabo214
H2图6中表示的TPD配置文件还显示了修改和未修饰的样本之间的主要差异。未修饰的样品显示至少3小时2解吸峰值。修改后的样品显示了相似数量的峰。然而,其中一个峰值T马克斯190°C具有显着更高的强度。这表示与未修饰的样品相比,血浆改性的Ni样品具有与Ni颗粒的独特形态。yabo214不同的强度还将传达在发生NI分散中的增量。
图5。ni / mgo tp。
图6。ni / mgo h2TP。
结论
在本文所讨论的模型反应器中,氧和一氧化碳作为反应气体。等离子体中产生的活性物质包括原子氧和CO等离子+阿,+阿,2+、有限公司2+阿,-阿,2-、有限公司3.-(这些物种的特征可以用Hiden HPR-60分子束入口系统随着Hiden EQP质量和能源分析R.)。这些物种结合起来给二氧化碳作为主要反应器产物。CO中的转换为CO2使用催化和等离子体的组合是表观兴趣,通过对等离子体条件控制过程的效率是潜在的改进。通过利用催化剂和等离子体之间的协同作用,也可以大大提高转化率的总效率。
TPR/TPD结果表明,用介质阻挡放电等离子体改性镍催化剂是有潜力的。需要进一步的工作来检查改性等离子体反应性的变化。
这些信息已经从Hiden Analytical提供的材料中获得,审查和改编。亚博网站下载
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