复合等离子体催化剂反应器-反应研究

在中等温度下，催化与等离子体的结合是一个新兴的领域。技术通常有两种组合方式。第一种方法是在等离子体放电中引入催化剂(在等离子体催化中，IPC)，第二种方法是将催化剂定位在放电区之后(后等离子体催化，PPC)。将等离子体引入催化系统可能会产生几种结果，例如，催化剂结构的改变，催化剂性质的改变(如分散性的增加)，或可用于反应的反应物的类型或分布的改变。

开发了一种微反应器，可以利用常规的温度程序技术进行催化研究。然而，反应器也允许在整个催化剂区域(IPC)产生介质阻挡放电(DBD)。DBD产生凉爽的大气等离子体，是产生表面修饰的标准技术，也是反应过程中自由基和离子的来源。对几种试验反应进行了分析，以表明与单独催化剂相比，活化温度和反应产物分布的差异。用传统的毛细管入口质谱计测量反应产物分布。使用分子束入口质谱仪(MBMS)对等离子体/催化剂系统内产生的反应气体进行取样。当这两种技术结合在一起时，可以对等离子体催化过程有一个独特的认识。

大气压等离子体反应器

在大气压下操作各种等离子体是可能的。这些等离子体在化学合成、表面改性和废气处理等领域的应用范围正在迅速扩大。通用的例子是围绕覆盖其中一个放电电极的介质表面产生的放电设计的等离子体源(“介质表面阻挡放电”)。通常，等离子体是利用高频源在氦气流中产生放电，向其中加入两种或两种以上的反应物气体。等离子体是由电离、激发和近热气体和能量高达25 eV的电子组成的。

实验

在Hiden CATLAB的基础上建立了一个微反应器，使催化剂能够在可控的气体流动和温度条件下加热。微反应堆连接到隐藏的HPR-60分子束质谱仪系统(MBMS)。MBMS能够分析气体种类以及等离子体中产生的离子和自由基。除了标准的炉体布置外，介质阻挡放电(DBD)也可以在催化剂长度范围内或在催化剂之前或之后产生。DBD包括一个包裹在石英管周围并与地连接的外圆柱形金属电极，以及一个直径1.0 mm的内同轴钨丝电极。钨电极连接到工作在50khz[4]的高压变压器的二次绕组的开路端。

反应采用1% Pd/Al进行₂O_3.催化剂。CO氧化形成CO₂是测试反应。在所有的实验中，O₂超过了完全转换CO所需的量。图1显示了实验设置的示意图。

图1所示。

结果

在空白实验中(没有等离子体，没有催化剂，未显示)，观察到在500℃以下没有反应。单独使用等离子体氧化CO的结果如图2所示。该图显示了CO向CO的一些转化₂等离子体一打开就立刻发生了。

图2。

图3显示了单独使用催化剂的结果。样品在15°C/min至600°C的温度下升温。图中显示了CO向CO的总转化₂发生在大约250°C。

图3。

图4显示了等离子体和加热结合实验的结果。在这里，等离子体是在催化剂的长度内产生的。在加热开始之前，等离子体就被打开了。此时，CO开始增加₂可以观察生产情况。在加热时，观察到CO完全转化为CO₂150°C，比催化剂和温度单独发生反应的温度低100°C。

图4。

图5所示的图是等离子体和催化剂结合加热实验的结果。在这里，等离子体是在催化剂床前的区域产生的。在加热之前，等离子体被打开，显示出同样的CO初始增加₂生产之前。加热时，将CO完全转化为CO₂在150°C下观察到。实验结果与在催化剂长度范围内产生的等离子体是一致的。这表明温度的降低在反应完成的结果是电离气体等离子体中创建的物种更反应在催化剂和催化剂表面没有任何改变的结果负责的等离子体在反应温度降低。

图5。

结论

在本文所描述的模型反应器中，氧和一氧化碳被用作反应气体。等离子体中产生的活性物质包括原子氧和CO等离子⁺阿,⁺阿,₂⁺、有限公司₂⁺阿,^-阿,₂^-、有限公司_3.^-．这些物质在相互作用时产生二氧化碳作为主要的反应产物。一氧化碳转化为一氧化碳₂使用IPC显然是有意义的，就像通过控制等离子体条件来提高过程效率一样。利用催化剂和等离子体之间的协同作用可以显著提高转化的整体效率。

参考文献

J.Van Durme, J. Dewulf, C. Leys, H. Van Langenhove, appll。Catal。B环境。78(2008)324-333。

这些信息已经从Hiden Analytical提供的材料中获得，审查和改编。亚博网站下载

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