观察等离子辅助催化质量光谱法

众所周知，血浆放电促进了反应性气体混合物的催化。已显示许多不同的等离子体（例如地表屏障放电）优化了在传统热激活反应器中使用的银/氧化铝或镍/氧化铝的催化效率。

作为优化的一部分，降低了催化剂的有效性能的开始温度，并且该过程的总体效率已提高。

已经使用多种诊断技术研究了等离子体和加热催化剂的协同行为。所使用的技术主要是对特定反应产物的观察。本文展示了质谱技术的多功能性，以观察典型等离子体辅助催化过程的行为。

仪器

反应器由一个石英管组成，其钨电极通过它。电极是集中式的，催化剂被限制在使用石英粉盘限制。使用多种激发技术在反应器中生成等离子体。0-3瓦，20 kHz电源用于为中央电极供电，以进行测量。

结果，在反应器管的部分周围的电极和接地电极之间产生等离子体，该电极还包括粉末状催化剂的体积（图1）。研究的催化剂包括镍/氧化铝和钯/氧化铝。

质量流控制系统以氦气作为载气引入了感兴趣的气体。在以后的工作中，有计划使用其他载气，包括氮气。

图1。反应器由一个石英管组成，其钨电极通过它。

毛细管采样连接用于对从反应器到反应器的废气进行采样Hiden QGA气体分析仪（图2）。在质谱仪的电离源中，压力降低至10^-6Torr使用毛细管连接。

图2。Hiden QGA气体分析仪

实验结果

一氧化碳的氧化

典型的质量扫描，用于从反应堆中采样气体，而输入气流含有0.4％的O₂图3a中描述了CO的0.2％。在图3B中显示了从血浆操作过程中收集的扫描中关闭等离子体时减去扫描的结果。

两项扫描均在室温下收集，清楚地表明了二氧化碳的产生，从而损害了氧气和一氧化碳。

图3。a）当输入气流由含有0.2％的CO和0.4％O₂。b）减去等离子体从等离子体运行时从一个服用的等离子体中取出的扫描的结果（两种扫描都在室温下进行）。

图4显示了催化剂的加热周期期间，有或没有等离子体的加热循环。等离子体在第一个周期中从0-20分钟开始关闭，而等离子体在26至38分钟之间，在25至50分钟之间的第二个周期之间，在43.5至47分钟之间。在第一个周期中，加热器28到41分钟之间的加热周期速率相同。

图4。加热催化剂时，在加热周期中转化为二氧化碳，有或不带有血浆。

当催化剂的温度远高于其发作激活温度时，血浆的效果可以忽略不计，但是在较低温度在43.5-47分钟之间具有很大的影响力，当关闭加热能力并且催化剂正在冷却时。

血浆关闭时，二氧化碳信号在38分钟时保持不变。当血浆打开时，在33分钟左右的开始激活温度会降低。

从分析M/E = 10到50的所有质量的历史。大概是o⁺。这可能是由质谱仪来源中二氧化碳产生的。

有可能⁺也以类似的方式生成，导致M/e = 28信号的时间差，其中有两个组成部分：一个来自产生的二氧化碳，另一个直接来自气流中的一氧化碳。

甲烷的干式改革

钯/氧化铝催化剂以及甲烷和二氧化碳与氦气作为载体的3：1混合物用于对甲烷改革分析进行首次测试。Silverwood等人描述的主要反应。如下：

ch₄+ CO₂= 2Co + 2H₂

图5显示了两个加热/冷却周期，其中在第一个周期中关闭等离子体时，在13分钟达到催化剂的激活温度。关闭加热时，氢和一氧化碳的形成一直不断增加。结果，将反应器冷却，从而降低氢和CO强度并恢复M = 16 CH₄⁺信号。

图5。两个加热/冷却周期

等离子体在44分钟内打开，重新启动了甲烷的转换。反应器现在远低于催化剂的激活温度。恢复后，与缺乏血浆相比，反应器的加热在特定温度下会产生20％的氢和CO。

H的行为₂o⁺信号也由图5证明。H₂o⁺反应后产生信号：H₂+ CO₂= CO + H₂O.血浆对此反应没有影响。

在图6中描述了反应堆达到最佳温度后的一段时间内，三个“等离子体对”相的影响。反应器温度在15-30分钟内保持不变，然后降低至低于阈值激活40分钟。最终的“等离子体”时期说明了转化的影响而没有催化贡献。

图6。在反应堆达到其最高温度后的一段时间内，三个“等离子体对”相的影响。

使用镍/氧化镁催化剂进行类似的实验。一个加热周期如图7所示。等离子体操作仅在四个较短的时间内：1：34、2：19、2：33和2：48H。

尽管效果是可观察到的，但它们并不重要。从2:10开始，相对丰度的显着偏差不可能，因为反应堆温度从那时起一直保持不变，直到2:40。但是，这表明催化剂的有效性恶化。

图7。加热周期

结论

从结果来看，很明显该仪器能够观察血浆增强催化过程的行为。的回应Hiden QGA气体分析仪对于该过程的产物的任何时间依赖性变化都很快。

可以轻松地改变反应器催化剂和血浆区域的相对位置。未来的分析将探讨载气在测量血浆对反应过程的贡献中的作用。

此信息已从Hiden Analytical提供的材料中采购，审查和调整。亚博网站下载

有关此消息来源的更多信息，请访问HIDEN分析。